Cassandra Harris, fue la primera mujer de Pierce Brosnan, quien ya tiene 69 años. Estuvieron casados desde 1980 hasta el 1991, cuando ella falleció a causa del cáncer de ovarios. Juntos tuvieron un hijo, Sean. Después de su fallecimiento, él adoptó a los dos hijos que Cassandra tuvo con otro compromiso, llamados Charlotte y Christopher.
En 1994, el actor conoció a Keely Shaye, su actual esposa, que tiene 59 años. Esto ocurrió antes de su debut como James Bond. Ella comenzó su carrera como modelo y actriz, pero terminó siendo corresponsal y defensora del medio ambiente. Antes fue periodista para Entertainment Tonight, lo que la llevó a México en 1994, donde conoció a Pierce. Como fruto de ese matrimonio, nacieron dos hijos: Dylan y Paris. El menor fue embajador de los Globos de Oro del 2021.
En el año 2005, Pierce tuvo que tomar una decisión muy difícil que implicó distanciarse de su hijo Christopher por su adicción a las drogas. A pesar de muchos intentos de Brosnan de ayudarlo, tuvo constantes recaídas.
En una entrevista para Playboy admitió que "Christopher todavía está muy perdido. Sé dónde está, pero está teniendo una vida difícil. Es doloroso porque te cierras. Nunca cortas la relación por completo, pero yo la he cortado con Christopher. Tenía que decir: 'Vete, decide vivir o morir'. Rezo por él".
En 2013 la tragedia volvió a sacudir la vida de Brosnan cuando su hija adoptiva, Charlotte, falleció a los 42 años de la misma enfermedad que tuvo su madre.

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